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Ionic Liquids 英超联赛直播液体

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CO2作为碳氧资源的转化利用对于经济社会的可持续发展具有重要意义。环状碳酸酯在有机合成、溶剂、纺织、印染等领域具有广泛用途。CO2与环氧化合物合 成环状碳酸酯是典型的原子经济性反应[1],现已报道的催化体系不同程度存在一些问题,如催化剂成本高、活性不高、催化剂不易分离、易流失等问题。我们合 成了一系列不同类型硅胶接枝的双季铵盐英超联赛直播液体,路线如Fig.1所示。其中MCM-41接枝的TMEDA+I-在环氧丙烷与CO2的反应中表现出较优的 催化性能,TOF可达>60h-1。催化剂重复使用多次而活性没有明显下降,且对于合成其它环状碳酸脂也表现出很好的催化活性。

介孔MCM-41.jpg

王利国,王培学,杨本群,等. 介孔 Mcm-41 接枝双季胺化英超联赛直播液体高效催化环氧化合物与 Co2环化反应合成环状碳酸酯[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,18.

CO2的资源化利用引起了广泛的关注,将其作为碳氧资源转化成能源、材料和化工产品等是当今各国政府及科学界的重大战略课题。目前,CO2的大规模利用主 要集中在替代光气合成脲类化合物和碳酸酯[1]。N-取代氨基甲酸酯在有机合成、医药、农药等领域具有广泛用途,特别是非光气合成异氰酸酯的重要原料。脲 类化合物与碳酸二烷基酯合成N-取代氨基甲酸酯是典型的原子经济反应,有必要开发一种成本较低、活性较高的多相催化剂体系。这里,在无催化剂的情况下,我 们利用脂肪二胺与CO2成功合成了聚脲化合物。然后,在MgO-ZnO复合氧化物催化剂作用下,聚脲与碳酸二烷基酯反应,高效地合成了N-取代的二氨基甲 酸酯,Scheme 1。催化剂可以重复使用多次而活性基本不变,而且对合成不同的N-取代氨基甲酸酯也表现出很好的催化活性。

MgO-ZnO 复合氧化物.jpg

尚建鹏,王利国,邓友全. Mgo-zno 复合氧化物催化聚脲与碳酸二烷基酯原子经济反应合成 N-取代的氨基甲酸酯[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,17.

燃料电池和金属空气电池受到了广泛的关注。在电池阴极即空气电极上发生的氧气还原反应很大程度上制约着整个电池的性能[1]。Pt基催化剂是氧还原的高效 催化剂,然而较高的成本制约了其在电池领域中的应用,因此有必要发展一种新型的成本较低,制备过程简单,催化性能好的催化剂。我们采用水热方法合成了一系 列银钼氧化物催化剂,对氧还原表现出较好的催化活性。通过旋转圆盘电极测试,发现在银钼催化剂上主要发生的是四电子转移反应。与Pt/C催化剂相比,银钼 催化剂在碱性电解质中表现出较好的稳定性。

一种新型非 Pt 催化剂.jpg

王瀛,刘宇,陆晓建,等. 一种新型非 Pt 催化剂在碱性介质中电催化氧还原的研究[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,19.

烷基化胺类化合物是一类重要的化工中间体,广泛应用于医药,农药及染料等的合成。胺类化合物通常由胺与卤代烃反应制得。这种方法需要消耗化学计量的碱性助 剂,产生大量无机废渣,造成严重的环境污染。醇替代卤代烃作为反应原料,水是唯一的副产物,能够减少污染物的生成。传统上胺与醇反应制备取代胺类化合物主 要使用贵金属钌和铱等均相催化体系。高效非贵金属体系和负载纳米贵金属催化剂体系的研究对于开发廉价且环境友好的取代胺类化合物的制备方法具有非常重要的 意义。近年来,我们对Cu(OAc)2,FeCl2等非贵金属催化体系、RuCl3催化体系以及Ag-Mo,Pd/Fe2O3,Au/Fe2O3等多相催 化体系的制备及其催化取代胺类化合物的清洁合成进行了系统的研究,针对磺酰胺、碳酰胺、胺类和硝基化合物与醇反应一步烷基化发展出了多个清洁、高效的催化 剂体系1-4,式一。

基于胺-醇烷基化制备取代胺类化合物.jpg

石峰,崔新江,张妍,等. 基于胺-醇烷基化制备取代胺类化合物的清洁催化体系研究[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,186.

乙基二茂铁是合成二茂铁衍生物的重要中间体,在航天、制药等领域有着广泛的应用。目前烷基二茂铁的合成主要采用间接法[1]:先进行二茂铁的酰化反应,然 后经还原后制得烷基二茂铁(Scheme1)间接法制备乙基二茂铁步骤多,过程长,而且在还原过程中用到有毒,易爆的危险药品,造成了环境污染。这里,我 们以氯铝酸英超联赛直播液体作为催化剂和溶剂,将二茂铁与卤代烷直接反应进行Friedel-Crafts烷基化反应。氯铝酸英超联赛直播液体不但可以有效地催化合成乙基 二茂铁,而且可以控制副产物的生成,提高了目标产物的选择性。在英超联赛直播液体反应体系中,最优条件下(反应温度60℃,压力3MPa,反应时间6h),二茂铁 的转化率大于80%,目标产物乙基二茂铁的选择性可达到80%。一步法合成乙基二茂铁缩短了反应路线,避免了危险品的使用,从而达到了绿色合成的目的。

氯铝酸英超联赛直播液体中一步法合成乙基二茂铁.jpg

刘士民,王利国,杨本群,等. 氯铝酸英超联赛直播液体中一步法合成乙基二茂铁[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,16.

硝基苯类化合物的催化加氢是催化化学和化学化工领域的重要反应,如果能够实现对不同功能基团的选择性加氢和对不同结构硝基苯的选择加氢无疑将是非常有意义 的1,2。在这里,我们使用英超联赛直播液体作为模板制备了一系列氧化硅负载炭改性的纳米钌催化剂。在催化剂制备中,英超联赛直播液体是三氯化钌的溶剂,纳米钌改性的炭源 同时又是获得合适二氧化硅结构的模板剂(图一)。经过系列的TEM、XPS、XRD和BET等表征和性能研究,我们发现使用1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼 酸盐英超联赛直播液体时可以获得最佳的结构和性能(图二)。

英超联赛直播液体导向二氧化硅负载炭改性纳米钌催化剂的制备及其在催化硝基苯加氢反应中的择形性研究.jpg

崔新江,袁航空,石峰,等. 英超联赛直播液体导向二氧化硅负载炭改性纳米钌催化剂的制备及其在催化硝基苯加氢反应中的择形性研究[C]. 第二十八届中国化学会年会第1分会场摘要集.2012,185.